- 고체 전해질과 양극의 열 안정성 원리 규명

- 열 안정성 개선을 위한 새로운 접근법 제시… ACS Energy Letters 게재

전고체 배터리를 더 안정적으로 활용할 수 있는 방법이 밝혀졌다. 안전한 배터리 시스템 개발 등에 중요한 기준을 제시할 것으로 기대된다.

UNIST(총장 이용훈) 에너지화학공학과 정성균 교수팀은 충전된 양극과 할라이드계 고체 전해질 사이의 열 안정성에 대한 연구를 진행하고 그 연관성을 밝혔다.

연구진: 윗줄 왼쪽부터 박찬현 연구원, 정성균 교수, 조효이 연구원, 아랫줄 왼쪽부터 제1저자 이상표, 공동1저자 김영경 연구원, 김지혜 연구원

현재 가장 많이 활용되는 리튬이온전지는 화재와 폭발의 위험성이 큰 유기 액체 전해질을 사용한다. 이런 위험성을 줄이기 위한 대체품으로 비 연소성의 무기 고체 전해질을 사용하는 전고체 배터리(All-solid-State Batteries, ASSB)가 주목받았다.

무기 고체 전해질 중 한 종류인 황화물 고체 전해질은 차세대 전고체 배터리 개발 분야의 유망 소재로 연구되고 있다. 하지만 황화물 고체 전해질과 전극 사이에 생기는 폭발성 분해 생성물로 인해 열에 대한 안정성 문제가 지속적으로 대두됐다.

충전된 양극과 LIC 전해질 사이의 열적 열화 메커니즘

연구팀은 이 문제를 해결하기 위해 할라이드계 고체 전해질을 활용했다. 황화물 고체 전해질에 비해 산화 안정성이 뛰어나 양극과 복합체를 이룰 때 주로 사용된다.

특히, 할라이드 고체 전해질 중 가장 대표적으로 사용되는 LIC(Li3InCl6)와 충전된 NCM622 양극을 혼합한 복합체를 만들어 열 안정성에 대한 평가를 진행했다.

황화물이나 산화물 기반의 고체 전해질을 사용하게 되면 양극과 고체 전해질의 분해반응이 시작되는 온도가 고체 전해질만 존재할 때보다 낮아진다. 더 쉽게 분해되고 터질 수 있는 것이다.

하지만 할라이드계 고체 전해질인 LIC와 양극이 혼합된 복합체는 분해가 시작되는 온도가 높아져 안정성이 증가하는 것 확인했다. 또한, 폭발하는 주요 원인인 산소 방출도 크게 억제됐다.

충전된 NCM622과 NCM622LIC 복합체 간의 열분해 온도와 가스 발생 거동 비교

연구팀은 이번 실험을 통해 양극에서 발생한 산소가 가스로 변하지 않고 LIC와 흡열 반응을 통해 없어지는 현상 또한 발견했다. Li3YCl6, Li2ZrCl6 등의 다른 종류의 할라이드 고체 전해질을 사용하거나 LCO와 같은 다른 양극재를 사용할 때도 같은 결과를 확인할 수 있었다.

제1저자 이상표 연구원은 “위와 같은 발견은 고체 배터리의 열 안정성을 개선하기 위한 새로운 접근 방법을 제시한다”며, “앞으로 안전한 배터리 시스템 설계에 중요한 기준을 제공할 것으로 기대된다”고 전했다.

정성균 교수는 “연구 결과는 전고체 배터리의 열 안정성에 있어 고체 전해질과 전극 간의 상호작용이 중요한 역할을 한다는 것을 강조한다”며, “안전한 배터리 시스템을 위한 고체 전해질의 설계와 개발에 기여할 수 있을 것”이라고 설명했다.

본 연구는 과학기술정보통신부 한국연구재단 신진 연구사업, 산업통상자원부 및 방위 사업청 민군협력진흥원의 민군기술협력사업, 한국기계연구원 기본사업의 지원으로 수행됐다. 에너지 분야 권위적인 국제 학술지 ‘ACS Energy Letters’에 3월 4일 온라인 게재됐다.

* 논문명: Interplay of Cathode-Halide solid Electrolyte in Enhancing Thermal Stability of charged Cathode Material in All-solid-State Batteries

자료문의: 에너지화학공학과_정성균 교수(052-217-3030)